《復仇者聯盟》最難的是要將不同時代背景的超級英雄聯系在一起。
    “穿越”七十年來到當代的米國隊長雖然神奇地重新蘇醒，并加入了復仇者聯盟。
    但對于史蒂夫.羅杰斯來說，他有很多新的東西需要接受，還要盡快適應現代社會人類的道德觀、價值觀和科學技術方面的迅猛變化。他沒有親屬，沒有朋友，聽不懂流行語，不知道什么是因特網；但他擁有豐富的戰斗經驗，具備卓越的領導才華，使得復仇者漸漸變成一支具有凝聚力的強大團隊。
    此后米國隊長成了復仇者的代表，也是隊伍的靈魂人物。
    導演馬克在面書表示，米國隊長在一定程度上代表了觀眾的視點，因為他和觀眾一樣，用新奇的眼光打量著這個世界。在拍攝期間，“米國隊長”克里斯·埃文斯也貫徹了這一領導精神，他會借用片中那句著名的宣言“復仇者，集合！”，發短信召集其他演員一起出去放松high一晚。
    而小羅伯特.唐尼這樣描述他飾演的鋼鐵俠與米國隊長的關系：“他（美國隊長）就像是失散多年的兄弟，我爸爸最喜歡的也是他。”
    在去年的《米國隊長》中，鋼鐵俠托尼.斯塔克的父親霍華德.斯塔克在明日世界博覽會上第一次見到了米國隊長史蒂夫.羅杰斯，此后米國隊長的盾牌和戰服都是由他一手打造。
    以米國大亨霍華德.休斯為原型的霍華德.斯塔克，憑借二戰時起家成為神盾局的組建者之一。有意思的是，如此重要的一位人物看起來更加器重米國隊長而不是自己的兒子。作為美女美酒永不離身的花花公子，鋼鐵俠并不痛恨父親對自己“兄弟”的偏愛，與隊長爭執一番之后反而視其為摯友，關鍵時刻還按照米國隊長的指示進攻，由此可見隊長的魅力果真不一般。
    這一次綠巨人則表現得勞苦功高，此次馬克.魯法洛成為了首位同時飾演布魯斯·班納博士和綠巨人的演員。在電腦技術的幫助下，他變身而成的綠巨人威風凜凜，而最新動作捕捉技術更使得他可以實時看到自己變成綠巨人的樣子，感覺就像是穿了件虛擬外衣。
    此前馬克.魯法洛曾去動物園觀察大猩猩了很久，希望能獲得扮演綠巨人的啟發。馬克飾演的綠巨人簡直像是比爾.貝克比版的再現，沿襲了他的魅力和幽默。
    不過到了片場馬克可就有罪受了，由于綠巨人身高兩米四多，馬克有時不得不站到桌子上，以便讓其他演員的視線與片中情境相符。他說覺得自己像個局外人，其他演員都穿得很酷打打殺殺，只有他穿著笨拙的動作捕捉服，總被他們拿來開玩笑，飾演的綠巨人也顯得不那么合群。
    最苦逼的是，即便劇組已經殺青，他也得跟到工業光魔公司守至最后，以便等待最終做出來的效果，看有沒有需要補拍或調整的地方。
    綠巨人的聲音也是馬克.魯法洛親自配的，對于綠巨人的臺詞馬克開玩笑說，“句子中每個成分都有，可就是連不成句。”
    雖然漫威總裁凱文.費奇表示未來不會有拍攝新《綠巨人》影片的計劃，但說不定此次馬克.魯法洛的出色表現會讓事情出現轉機。遭罪歸遭罪，馬克還是表示，如果有機會的話，他很愿意繼續飾演綠巨人。
    雖說組成了聯盟，但單打獨斗起來也絕對不能含糊。“鷹眼”杰瑞米.雷納和“黑寡婦”斯嘉麗.約翰遜就是這樣兩位強大的冷血殺手。
    為了演好狙擊神箭手鷹眼，杰瑞米.雷納專門接受了奧運會弓箭選手的特訓，他學會了如何正確使用弓箭的基礎姿勢。不過期間雷納也碰到了難題，如何在拉弓時保持動作一致，因為在快速拉弓時很難做到這點。
    斯嘉麗.約翰遜也很高興能在《復仇者聯盟》中繼續扮演黑寡婦。她表示自己很喜歡黑寡婦這個角色，也很高興粉絲們喜歡她詮釋的黑寡婦。與其他好萊塢商業大片不同，《復仇者聯盟》中幾乎沒有愛情元素，所以觀眾們雖然會看到不少黑寡婦與技藝高超的鷹眼的對手戲，還會得知一些有關他倆背景的作戰故事，卻無法看到二人擦出的愛情火花。
    正如斯嘉麗·約翰遜所言，“聯盟很忙，沒工夫談戀愛！”
    在第一期《復仇者聯盟》漫畫中，就是雷神弟弟洛基制造了麻煩，才使超級英雄們團結起來共同御敵。而此次電影版也還原了這一設定。來到地球的“洛基”湯姆·希德勒斯要遠比在神域強大許多。由于野心勃勃的洛基大鬧地球，作為哥哥的雷神顯然不能袖手旁觀，影片伊始他便回到地球。
    盡管聯盟中其他人不這樣認為，但看重親情的雷神堅信他的弟弟終究會回心轉意。
    影片中單個英雄根本鎮不住洛基，對此湯姆.希德勒斯頓這樣闡釋他的角色：“他就像是個國際象棋大師，已經領先十步有余，玩弄所有人于鼓掌之中。”
    洛基靠分化瓦解復仇者聯盟掌控著全局，幾乎與每一個英雄都有單獨交手，導演稱只要有洛基在，其他反派都算不上反派了，他是“一個殘損的靈魂，在宇宙間尋求著自我意義”。
    對于生于英國的湯姆·希德勒斯頓來說，他從沒接觸過米國體育，但在拍攝《復仇者聯盟》期間，這一點發生了改變。他不僅看了一場克